Моделирование процесса электрохимической дезактивации поверхности графита

30.09.2019 2019 - №03 Применение ядерных методов и средств

В.Ф. Мышкин Е.В. Беспала А.О. Павлюк Ю.Р. Беспала И.Ю. Новоселов

https://doi.org/10.26583/npe.2019.3.14

Облученный графит уран-графитовых реакторов, являющийся радиоактивным отходом, образуется в процессе вывода из эксплуатации ядерных реакторов. В работе приведены результаты моделирования, выполненные для оценки возможности и основных параметров метода электрохимической дезактивации для обработки облученных графитовых деталей. Такая обработка позволяет снижать активность за счет удаления радионуклидов из наиболее загрязненного поверхностного слоя. Графит предлагается использовать в качестве анода при электрохимической дезактивации от радиоактивных металлов. Метод позволяет дезактивировать графитовые отходы в виде втулок и колец без существенного увеличения объема вторичных радиоактивных отходов.

Сформулирована одномерная математическая модель процесса электрохимической дезактивации, описывающая процессы окисления радионуклидов металлов, находящихся в поверхностном слое облученного реакторного графита, диффузии и электромиграции ионов радионуклидов от анода к катоду. Приведены результаты расчета скорости удаления радиоактивного цезия с поверхности облученного ядерного графита в зависимости от напряжения на аноде и температуры внутри электролитической ячейки. Показано, что максимальная скорость дезактивации достигается при минимальном межэлектродном расстоянии, температуре, близкой к температуре кипения электролита, и максимально возможном напряжении. В частности, при L = 0,5 см, T = 90°C, E = 10 В расчетное время удаления 137Cs составляет 0,6 мин.

После экспериментального подтверждения результатов расчета разработанная модель может быть использована для определения эффективности существующих технологических систем по электрохимической дезактивации металлических РАО при использовании различных вариантов конструкций анодов из облученного графита.

Ссылки

1. Wickham A., Steinmetz H.J., O‘Sullivan P., Ojovan M.I. Updating irradiated graphite disposal: Project ‘GRAPA’ and the international decommissioning network // Journal of Environmental Radioactivity. – 2017. – Vol. 171. – PP. 34-40.
2. Processing of Irradiated Graphite to meet Acceptance Criteria for Waste Disposal. Results of a coordinated research project / IAEA TECDOC No. 1790. Электронный ресурс: https://www-pub.iaea.org/books/IAEAbooks/10978/Processing-of-Irradiated-Graphite-to-Meet-Acceptance-Criteria-for-Waste-Disposal (дата обращения: 14.03.2018).
3. Изместьев А.М., Павлюк А.О., Котляревский С.Г. Опыт ОАО «ОДЦ УГР» в решении проблемы РАО непроектных хранилищ. // Безопасность ядерных технологий и окружающей среды. – 2013. – № 3-4. – С. 84-87.
4. Pavlyuk A.O., Kotlyarevskiy S.G., Bespala E.V., Volkova A.G., Zakharova E.V. Analysis of capability of reducing potential hazard of radioactive waste under thermal treatment. // Bulletin of the Tomsk Polytechnic University, Geo Assets Engineering. – 2017. – Vol. 328. – No. 8. – PP. 24-32.
5. Бушуев А.В., Кожин А.Ф., Зубарев В.Н. Радиоактивное загрязнение отработавшего реакторного графита. // Атомная энергия. – 2014. – Т. 117. – Вып. 3. – С. 156-159.
6. Blondel A., Moncoffre N., Toulhoat N., Bererd N., Sibermann G., Sainsot P., Rouzaud J.N., Deldicque D. New advances on the thermal behaviour of chlorine in nuclear graphite. // Carbon. – 2014. – Vol. 73. – PP. 413-420.
7. Kashcheev V.A., Ustinov O.A., Yakunin S.A., Zagumennov V.S., Pavlyuk A.O., Kotlyarevskiy S.G., Bespala E.V. Technology and facility for incinerating irradiated reactor graphite. // Atomic Energy. – 2017. – Vol. 122. – No. 4. – PP. 252-256.
8. Vulpius D., Baginski K., Kraus B., Thomauske B. Thermal treatment of neutron-irradiated nuclear graphite. // Nuclear Engineering and Design. – 2013. – Vol. 265. – PP. 294-309.
9. Bespala E.V., Myshkin V.F., Pavlyuk A.O., Novoselov I. Yu. Heat and mass transfer in cesium evaporation from graphite surface in argon. // Atomic Energy. – 2017. – Vol. 122. – No. 6. – PP. 400-405.
10. Роментов А., Туктаров М. Беспламенное сжигание РАО в расплаве солей. // Безопасность окружающей среды. – 2006. – № 3. – С. 1-5.
11. Karlina O., Ojovan M., Pavlova G., Klimov V. Thermodynamic modeling and experimental tests of irradiated graphite molten salt decontamination. // Materials Research Society Symposium Proceedings. – 2013. – Vol. 1518. – PP. 103-108.
12. Похитонов Ю.А., Киршин М.Ю. Способ переработки отходов реакторного графита. / Патент РФ, 2624270, МПК G21F9/28. Заявл. 24.02.2016; опубл. 03.07.2017.
13. Бойко В.И., Колпаков Г.Н., Колпакова Н.А., Комаров Е.А., Кузов В.А., Хвостов В.И. Способ электролитической дезактивации металлических отходов. / Патент РФ, 2328050, МПК G21F9/28. Заявл. 10.01.2006; опубл. 27.06.2008.
14. Колпаков Г.Н., Колпакова Н.А., Кузов В.А., Хвостов В.И. Очистка лома нержавеющих сталей от радиоактивных загрязнений электролитическим методом. // Известия Томского политехнического университета. – 2009. – Т. 314. – № 3. – С. 74-77.
15. Зимон А.Д., Пикалов В.К. Дезактивация. – М.: ИздАТ. – 1994. – 336 с.
16. Фрумкин А.Н., Багоцкий Б.С., Иофа З.А., Кабанов Б.Н. Кинетика электродных процессов. – М.: Изд. МГУ. – 1952. – 320 с.
17. Bushuev A.V. Verzilov Yu. M., Zubarev V.N. Experimental determination of the spent graphite radioactive contamination at plutonium-production reactors of the Siberian group of chemical enterprises (Tomsk-7) // Nuclear Technology. – 2002. – Vol. 140. – No. 1. – PP. 693-704.
18. Paillat T., Moreau E., Grimaud P.O., Touchard G. Electrokinetic phenomena in porous media applied to soil decontamination // IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation. – 2000. – Vol. 7. – No. 5. – PP. 693-704.
19. Nesic S., Postlethwaite J., Olsen S. An electrochemical model for prediction of corrosion of mild steel in aqueous carbon dioxide solution // Corrosion. – 1996. – Vol. 52. – No. 4. – PP. 280-294.
20. Frumkin A., Polianovskaya N., Bagotskaya I., Grigoryev N. Electrocatalysis and electrode surface properties // Journal of Electroanalytical Chemistry. – 1971. – Vol. 33. – No. 2. – PP. 319-328.
21. Nordsveen M., Nesic S., Nyborg R., Stangeland A. A mechanistic model for carbon dioxide corrosion of mild steel in the presence of protective iron carbonate films – Part 1: Theory and verification // Corrosion. – 2003. – Vol. 59. – No. 4. – PP. 443-456.
22. Лукомский Ю.Я., Гамбург Ю.Д. Физико-химические основы электрохимии. / Учебник. – Долгопрудный: Издательский Дом «Интеллект». – 2008. – 424 с.
23. Немов В.А. Моделирование диффузионно-контролируемого массопереноса в системе электрод-раствор при потенциостатической поляризации межфазной поверхности. Общие и частные краевые условия // Вестник ТОГУ. – 2014. – № 1(32). – С. 27-36.
24. Bazant M.Z., Chu K.T., Bayly B.J. Current-voltage relations for electrochemical thin films. // Journal of Applied Mathematics. – 2005. – Vol. 65. – No. 5. – PP. 1463-1484.
25. Носов А.В., Крылов А.Л., Киселев В.П., Казаков С.В. Моделирование миграции радионуклидов в поверхностных водах. / Под ред. Р.В. Арутюняна. – М.: Наука. – 2010. – 253 с.
26. Плющев В.Е., Степин Б. Д. Химия и технология соединений лития, рубидия и цезия. – М.: Химия. – 1970.– 407 с.
27. Pavliuk A.O., Zagummenov V.S., Kotlyarevskiy S.G., Bespala E.V. Thermodynamic Simulation of Equilibrium Composition of Reaction Products at Dehydration of a Technological Channel in a Uranium-Graphite Reactor. // Thermal Engineering. – 2018. – Vol. 65. – No 1. – PP. 51-56.
28. Reed B.C. The history and science of the Manhattan Project. – Berlin. Alma: Springer-Verlag Berlin Heidelberg. – 2014. – 451 p.
29. Новоселов И.Ю., Макаревич С.В., Давыдов Е.Ю. Оценка состояния радиоактивных микропримесей в облученном графите уран-графитовых ядерных реакторов. / Материалы V Международной конференции «Радиоактивность и радиоактивные элементы в среде обитания человека», Томск, 13-16 сентября. – 2016. – С. 465-468.
30. Гончаров В.В., Бурдаков Н.С., Виргильев Ю.С., Карпухин В.И., Платонов П.А. Действие облучения на графит ядерных реакторов. – М.: Атомиздат, 1978. – 272 с.
31. Mileeva Z., Ross D.K., King S.M. A study of the porosity of nuclear graphite using small-angle neutron scattering. // Carbon. – 2013. – Vol. 64. – PP. 20-26.
32. Snead L.L., Contescu C.I., Byun T.S., Porter W. Thermophysical property and pore structure evolution in stressed and non-stressed neutron irradiated IG-110 nuclear graphite. // Journal of Nuclear Materials. – 2016. – Vol. 476. – PP. 102-109.
33. Marsden B.J., Haverty M., Bodel W., Hall G.N., Jones A.N., Mummery P.M., Treifi M. Dimensional change, irradiation creep and thermal/mechanical property changes in nuclear graphite. // International Materials Reviews. – 2016. – PP. 1-28.

облученный графит электрохимическая дезактивация вывод из эксплуатации выщелачивание

Ссылка для цитирования статьи: Мышкин В.Ф., Беспала Е.В., Павлюк А.О., Беспала Ю.Р., Новоселов И.Ю. Моделирование процесса электрохимической дезактивации поверхности графита. // Известия вузов. Ядерная энергетика. – 2019. – № 3. – С. 154-166. DOI: https://doi.org/10.26583/npe.2019.3.14 .