Известия вузов. Ядерная энергетика

Рецензируемый научно-технический журнал. ISSN: 0204-3327

О форме нахождения и характере связи 14c в облученном графите уран-графитовых ядерных реакторов

28.11.2017 2017 - №04 Материалы и ядерная энергетика

Е.В. Беспала А.О. Павлюк В.С. Загуменнов С.Г. Котляревский

DOI: https://doi.org/10.26583/npe.2017.4.11

УДК: 621.039.7

Рассмотрены вопросы, связанные с обращением с облученным графитом уран-графитовых ядерных реакторов. Показано, что выбор подходов, способов и средств обращения с облученным графитом определяется формой нахождения и энергией связи долгоживущего радионуклида 14C с кристаллической решеткой графита. Целью работы является определение возможных химических соединений, в которых может находиться 14C, и оценка прочности его фиксации в структуре облученного графита. Анализировались отечественный и зарубежный опыты по обращению с графитовыми радиоактивными отходами, проводились расчеты и эксперименты. Приведены сведения о каналах накопления 14C в структуре реакторного графита и показано, что наибольшее количество этого радионуклида образуется по ядерной реакции 14N(n, p)14C. При этом большая часть радиоактивного углерода образуется на ядрах 14N, который находится в необлученном графите в виде микропримесей и в составе газа, которым продували графитовую кладку в процессе эксплуатации реактора. Радионуклид 14C, образованный по ядерной реакции 14N(n, p)14C, локализован в приповерхностном слое графита (в приповерхностном слое пор) на глубине не более 50 нм. Проведен анализ возможных химических соединений, в которых может находиться радиоактивный углерод. Доказано, что форма нахождения определяется эксплуатационными особенностями конкретного графитового элемента в реакторе. Оценена энергия связи 14C в структуре облученного графита и рассчитана глубина его проникновения в структуру. Установлено, что селективное удаление этого радионуклида возможно только при повышенных температурах в слабоокислительной среде, что обусловлено энергией связи до 800 кДж/моль при хемосорбции 14C на поверхности графита и глубиной его залегания ~ 70 нм при ионной имплантации. Показано, что радиоактивный углерод, образованный по ядерной реакции 13C(n, γ)14C, равномерно распределен по облученным графитовым элементам и обладает энергией связи ~477 кДж/моль. Его селективное извлечение возможно только при разрушении кристаллической решетки графита и организации процесса разделения изотопов. Полученные результаты позволяют рекомендовать наиболее эффективные способы обращения с облученным графитом при выводе из эксплуатации уран-графитовых реакторов.

Ссылки

  1. Рублевский В.П., Яценко В.Н., Чанышев Е.Г. Роль углерода-14 в техногенном облучении человека. – М.: ИздАТ. – 2004. – 197 с.
  2. Кащеев В.А., Устинов О.А., Якунин С.А., Загуменнов В.С., Павлюк А.О., Котляревский С.Г., Беспала Е.В. Технология и установка для сжигания облученного реакторного графита // Атомная энергия. – 2013. – Т. 122. – № 4. – С. 210-213.
  3. Бушуев А.В., Кожин А.Ф., Петрова Е.В., Зубарев В.Н., Алеева Т.Б., Гирке Н.А. Радиоактивный реакторный графит. – М.: НИЯУ МИФИ. – 2015. – 148 с.
  4. Dunzik-Gougar M.L., Smith T.E. Removal of carbon-14 from irradiated graphite // Journal of Nuclear Materials. – 2014. – Vol. 451. – PP. 328-335.
  5. Виргильев Ю.С., Селезнёв А.Н., Калягин К.А. Реакторный графит: разработка, производство и свойства // Российский химический журнал. – 2006. – №1. – С. 4-12.
  6. Скляр М.Г. Физико-химические основы спекания углей. – М.: Металлургия. – 1984. – 201 с.
  7. Frolov V.V., Kryuchkov A.V., Kuznetsov Yu.N., Moskin V.A., Pankrat’ev Yu.V., Romenkov A.A. Possibility of burning irradiated graphite from decommissioned nuclear power-generating units // Atomic Energy. – 2004. – Vol. 97. – No. 5. – PP. 781-784.
  8. Trevethan T., Dyulegerova P., Latham C.D., Heggie M.I. Extended interplanar linking in graphite formed from vacancy aggregates // Physical Review Letter. – 2013. – Vol. 111. – PP. 1-5. DOI: 10.1103/PhysRevLett.111.095501.
  9. Pageot J., Rouzaud J.3N., Gosmain L., Deldicque D., Comte J., Ammar M.R. Nanostructural characterizations of graphite waste from French gas-cooled nuclear reactors and links with 14C inventory // Carbon. – 2016. – Vol. 105. – PP. 77-89.
  10. Нефедов В.Д., Скоробогатов Г.А., Швецова В.П. Химические изменения, индуцируемые реакцией (n, p). / Под ред. Д.Н. Мурина. – М.: Атомиздат. – 1960. – 347 с.
  11. Vulpius D., Baginski K., Kraus B., Thomauske B. Thermal treatment of neutron-irradiated nuclear graphite // Nuclear Engineering and Design. – 2013. – Vol. 265. – PP. 294–309.
  12. LaBrier D., Dunzik3Gougar M.L. Identification and location of 14C-bearing species in thermally treated neutron irradiated graphites NBG-18 and NBG-25: Pre- and Post-thermal treatment // Journal of Nuclear Materials. – 2015. – Vol. 460. – PP. 174-183.
  13. Барбин Н.М., Шавалеев М.Р., Терентьев Д.И., Алексеев С.Г. Компьютерное моделирование термодинамических процессов с участием актиноидов при нагреве радиоактивного графита в атмосфере азота // Прикладная физика. – 2015. – № 42. – С. 42-47.
  14. Zhou S.Y., Gweon G.3H., Lanzara A. Low energy excitation in graphite: The role of dimensionality and lattice defects // Annals of Physics. – 2006. – Vol. 321. – PP. 1730-1746.
  15. Golkarian A.R., Jabbarzadeh M. The density effect of Van der Waals forces on the elastic modules in graphite layers // Computational Materials Science. – 2013. – Vol. 74. – PP. 138-142.
  16. Зельдович Я.Б. К теории реакции на пористом или порошкообразном материале // Журнал физической химии. – 1939. – Т. 13. – Вып. 2. – С. 163-168.
  17. Анищик В.М. Углов В.В. Модификация инструментальных материалов ионными и плазменными пучками. – Минск: Белорусский государственный университет. – 2003. – 191 с.
  18. Павлюк А.О., Котляревский С.Г., Беспала Е.В., Волкова А.Г., Захарова Е.В. Анализ возможности снижения потенциальной опасности графитовых радиоактивных отходов при термической обработке // Известия ТПУ. Инжиниринг георесурсов. – 2017. – Т. 328. – № 8. – С. 24-32.
  19. Kashcheev V.A., Ustinov O.A., Yakunin S.A., Zagumennov V.S., Pavlyuk A.O., Kotlyarevskiy S.G., Bespala E.V. Technology and facility for incinerating irradiated reactor graphite // Atomic Energy. – 2017. – Vol. 122. – No. 4. – PP. 252–256.
  20. Bespala E., Novoselov I., Ushakov I. Heat transfer during evaporation of cesium from graphite surface in an argon environment // MATEC Web of Conferences. – 2016. – Vol. 72. – PP. 1-5. DOI: 10.1051/matecconf/20167201011.

уран графитовый реактор облученный графит энергия связи прочность фиксации радионуклид радиоуглерод обработка дезактивация